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引言

根據(jù)近報道，一種新型半導(dǎo)體納米材料，即全無機鹵化物鈣鈦礦納米晶體（IPNC，CsPbX₃，X = Cl，Br，I），具有高穩(wěn)定性，超高光致發(fā)光量子產(chǎn)率（PL QY），可以實現(xiàn)在整個可見光波段發(fā)光。圍繞鈣鈦礦材料的研究非常火熱，但是研究大多集中在材料的制備以及其光學(xué)性能上。*，隨著材料尺寸減小，納米材料具有更大的比表面積，而比表面積終在納米材料的物理化學(xué)特性（包括發(fā)光特性，載流子運輸和催化特性等）中起著主導(dǎo)作用。表面活性劑是一種在IPNC合成過程中*的添加劑，它有助于提高分散穩(wěn)定性并控制生長動力，有利于器件制備；但同時也會影響成膜過程并阻礙顆粒之間的載流子傳輸，其影響在一定程度上甚至決定了IPNC的物理化學(xué)特性。

南京理工大學(xué)曾海波教授課題組報道了一種有趣的全無機鈣鈦礦表面化學(xué)現(xiàn)象，即可循環(huán)的溶解－重結(jié)晶，通過室溫（RT）下的自我修復(fù)，為光電設(shè)備構(gòu)建緊湊而平滑的載流子通道。

首先，根據(jù)溶解度平衡原理，通過用極性溶劑洗滌或在室溫下借助表面活性劑攪拌，將CsPbBr₃晶體尺寸可逆地調(diào)整在10 nm–1 µm的范圍內(nèi)。然后在薄膜內(nèi)形成液體環(huán)境，這種液體環(huán)境可以將表面和尖銳部分的物質(zhì)輸送到縫隙中并在RT下自我修復(fù)，從而來提高薄膜質(zhì)量。該方法可產(chǎn)生大面積，無裂紋，低粗糙度的鈣鈦礦薄膜。測試顯示相應(yīng)PD的性能得到大幅提升，從而證明了該方法促進了器件通道中載流子的運輸和提取。

經(jīng)過處理的鈣鈦礦薄膜的光電探測器（PD）表現(xiàn)出更高的響應(yīng)度，更快的響應(yīng)速度（上升和衰減時間分別為1ms、1.8 ms），同時穩(wěn)定性也更好。 

在10V的偏壓下，基于經(jīng)過處理的CsPbBr₃薄膜的PD的響應(yīng)度從0.024A/W提高到0.176A /W，增加了七倍以上。同時在不同偏壓下測試了EQE，驗證光生載流子利用效率。隨著施加偏壓的增加，在531 nm處的大EQE值也隨之增加，在10 V時達到41％；該值比未處理器件的EQE值高得多。這種大約七倍的增加與響應(yīng)性結(jié)果一致，表明光生載流子的損失減少。

（基于未經(jīng)處理和經(jīng)過處理的CsPbBr₃薄膜的PD在不同偏壓下的EQE光譜）該論文采用卓立漢光DSR探測器光譜響應(yīng)度測試系統(tǒng)測試了PD的EQE光譜。

結(jié)論

本文中，曾海波教授課題組報道了一種室溫可回收的、微觀自愈行為的鹵化物鈣鈦礦材料，由于表面活性劑和極性溶劑的影響，材料可形成循環(huán)的溶解－重結(jié)晶過程，這種制備方法應(yīng)用到不同類型的鈣鈦礦制備工藝?yán)?。該方法在甲苯與乙醇的混合溶液室溫環(huán)境下進行，緊湊光滑載體可以形成器件通道，從而提高效率光生載流子的傳輸和提取速度。因此，經(jīng)過處理的鈣鈦礦材料展現(xiàn)出優(yōu)良的性能，如高響應(yīng)度、EQE、響應(yīng)速度和穩(wěn)定性等。通過本文的研究，可以為科學(xué)工作者提供簡單易行的方案制備各種無機鹵化物鈣鈦礦裝置，尤其是為氟化硅器件提供理論和實驗依據(jù)。

這一成果近期發(fā)表在Advanced Functional Materials上，該文章是由南京理工大學(xué)曾海波課題組完成。

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